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1、化学交换法分离同位素的动态过程模拟研究 韩莉果 1，于景阳2，王辉1，林韬1，张卫江1 (1天津大学化工学院，天津300072，中国； 2核工业理化工程研究院，天津300180，中国) 摘 要：鉴于开工策略对化学交换法分离同位素的重要性，本文以平衡级模型为基础建立了通用的动态数学 模型，并采用Simulink动态平台对该过程进行建模模拟。经实验结果检验，实验值与模拟值基本吻合，证明 了模型是合理可用的，利用模型对化学交换法分离硼同位素的开工方式进行模拟寻优。通过比较得出，本文 提出的塔底不采出的变气速开工方式，较其他方式大大缩短了开工时间，缩短了生产周期，是适于在硼同位 素分离生产中采用的开工
2、策略。 关键词：同位素；化学交换法；动态模拟；开工过程 Dynamic Simulation of the Isotopes Separation by Chemical Exchange Reaction HAN Li-Guo1，YU Jing-Yang2，ZHANG Wei-Jiang1 (1 School of Chemical Engineering and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China 2 Research Institute of Physical and Chemical Engineering of Nuc
3、lear Industry，Tianjin 300180， China) Abstract：In view of its significance for isotopes separation by chemical exchange reaction, the effects operation policy on start-up time was mathematically simulated by use of SIMULINK, and a general mathematical model was proposed. The comparison between the si
4、mulation values of dynamic model and the experimental data had been carried out. It was found that the experiment results accorded with the simulations. The operation policy were finally optimized by using the proposed model. Compared with others, the operation policy of different vapor flow rate wi
5、thout product was suitable for high purity boron isotopes separation by chemical exchange reaction production. Keywords：isotopes；chemical exchange reaction；dynamic simulation；start-up 稳定同位素的主要用途有两方面，一是作为原子能工业的材料，二是作为示踪原子广泛 应用于农业科学、医学、药理学、生物学、生命科学及环境保护等领域。其分离方法主要 有：电磁分离、离心法、扩散、热扩散、电迁移、分子蒸馏、精馏、化学交换、萃取
6、、吸 收、吸附、色层、离子交换、结晶等 1。其中的化学交换和精馏法尤其适用于轻元素的同位 素分离。由于原子能工业对硼同位素的需求与日剧增，目前硼同位素分离的研究更为迫切 2- 收稿日期：2006-08-20 作者简介：韩莉果，1978，博士研究生，hlg1437 . 5。采用化学交换法分离硼同位素，对于不同的硼同位素分离物系，分离系数不同，开工及 稳态时间可以从几天到几十天 6。因此开工时间的计算非常重要。 1 精馏与化学交换反应流程的动态模拟 模型方程建立在每块板的质量、组分以及同位素平衡的基础上，每块板都是一块理论 板，第一块板是络合塔，裂解塔不作为一块理论板。假设：塔内温度恒定；在给定的
7、时间 间隔内，每块理论板的摩尔滞液量为常数，忽略滞气量；填料的等板高度在塔内某一点的 数值不变。 同位素化学交换平衡方程为 () j , i j , i j , i x1 x y = （1） 第 j 级组分i的物料平衡方程为： f j , i f j , ij , ij , ij , ij , i1j , i1j , i j , i vlwulvlv dt dH += + （2） 其中和为组分i离开第 ji v ,ji l , j 板气相和液相中的摩尔分率，为组分 在第 ji H ,ij 级的滞留 量。假设在给定的时间间隔内，每一级总滞留量的摩尔数不变，则第 j 级总的物料平衡满 足： 0VL
8、WULVLV dt dH f j f jjjjj1j1j j =+= + （3） 化学交换反应平衡方程： b T a Kln= （4） 摩尔分数加和方程组 2N 01x c 1i j , i = = ， 01y c 1i j , i = = 第 j 级上的组分 液相摩尔分率可由液体滞留量计算出， i j j , i j , i j , i j , i H H H H x= （5） 由塔顶至第 j 块板，作总的物料衡算 ( = + += j 1i ii f i f ij1j WULVLV) （6） 将（5）式代入（2）式可得 () jj , i f jj , i f jj , ijj , ijj
9、 , ijj , ij1j , i1j1j , i1j j , i HyVxLyWxUxLyVxLyV dt dx += + （7） 当 j=N 时， NN xy= +1 联立以上各方程，采用 MATLAB 的 Simulink 进行建模与动态仿真。 2 模型结果的检验 0246810 1 1.1 1.2 1.3 1.4 1.5 1.6 Time(h) Total seperation 4.9mole/h 13mole/h 6.2mole/h 4.9mole/h(experimental data) 6.2mole/h(experimental data) 13mole/h(experimen
10、tal data) Complex flow 应用所建立化学交换反应动态模型对硼同位 素物系的三种操作工况进行模拟计算，并同这三 种工况下的实验数据进行比较，以验证动态模型 的可靠性。 图 1 是模拟结果与实验数据结果的比较。从 图中可以看出本论文建立的动态模型值与实验值 吻合较好，可以用于化学交换反应的模拟。 图 1 模拟值与实验值比较 图 1 模拟值与实验值比较 Fig.1 Comparison of simulated values with experimental data 3 不同开工策略对开工时间的影响 利用建立的动态数学模型，针对硼同位素体系在正常气速、全回流再正常气速、以及
11、塔底不采出的变气速开工方式下进行了模拟计算。 恒正常气速开工，达到稳态的时间即平衡时间为 546.48 小时。图 2 与图 3 为恒正常气 速开工过程与两种全回流开工过程时，塔顶、塔底 10B组分的变化对比情况。 图 2 开工过程中塔内图 2 开工过程中塔内 1010B丰度的动态变化 B丰度的动态变化 Fig.2 Dynamic variation of 10B composition during start-up 0100200300400500600 0 0.1 0.2 time(h) mole fraction of 10B 0100200300400500600 0.16 0.18
12、0.2 0.22 time(h) mole fraction of 10B 0100200300400500600 0 0.5 1 time(h) mole fraction of 10B Bottom Plat=189 Top 01 0 02 0 03 0 04 0 05 0 06 0 0 0 0 . 0 5 0 .1 0 . 1 5 0 .2 tim e (h ) mole fraction of 10B 01 0 02 0 03 0 04 0 05 0 06 0 0 0 0 .1 0 .2 0 .3 0 .4 tim e (h ) mole fraction of 10B 01 0 02
13、 0 03 0 04 0 05 0 06 0 0 0 0 . 2 5 0 .5 0 . 7 5 1 tim e (h ) mole fraction of 10B N o rm a l o p e ra t io n T o ta l re flu x w it h c a s e 1 T o ta l re flu x w it h c a s e 2 T o p B o tt o m P la t e = 1 8 9 图 3 两种全回流开工过程图 3 两种全回流开工过程 1010B丰度的动态变化的比较 B丰度的动态变化的比较 Fig.3 Dynamic variation of 10B c
14、omposition under the two total reflux start-up 全回流达到稳态，再正常气速达到稳态开工，共需 598.125 小时，较正常气速开工多出 51.645 小时。全回流操作至塔顶到达要求时，再正常气速开工，达到稳态时间为 560.238 小 时，较正常气速开工时间多出 13.758 小时。虽然以全回流方式开工时开工时间略长，但是 由于全回流过程中塔顶及塔底无物料采出，因此可以使不合格产品的量减少，并且控制上更 容易实现，操作上更安全。 第四种开工方式为在级联启动时就给它提供外加的同位素传递量，在启动时立即向级联 加料，同时排放废料，不采出产品，加料量 F
15、（t）是随时间变化的，它满足如下关系： 0) t (W) t (F=， ) t (yy ) 1(Ly ) t (F wf f ，平衡时间为 311.93 小时，比恒气速开工时间缩短 234.55 小时， 10B丰度在塔内的变化比较平稳，如图 4 所示，效果非常明显。 0100200300400500600 0 0.1 0.2 time(h) mole fraction of 10B 0100200300400500600 0.19 0.2 0.21 time(h) mole fraction of 10B 0100200300400500600 0 0.5 1 time(h) mole fra
16、ction of 10B Top Plate=189 Bottom 图 4 塔底不采出的变气速开工过程图 4 塔底不采出的变气速开工过程 1010B丰度动态分布 B丰度动态分布 Fig.4 Dynamic variation of 10B composition under different vapor flow rate and no product 4 结 论 本文以平衡级模型为基础，对精馏与化学交换反应法分离硼同位素的动态过程进行了模 拟，建立了过程的数学模型，确定了模型的求解策略。研究了不同开工方式对开工时间的影 响。通过比较可以看出，本文提出的塔底不采出的变气速开工方式大大减少了开工时间，缩 短了生产周期，优于前三种开工方式，是适于在硼同位素分离生产中采用的开工策略。 参考文献 1 张炜明稳定核素的应用M北京：科学出版社，
