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1、华中科技大学 硕士学位论文 固体氧化物燃料电池压缩密封材料的研究 姓名：李炜 申请学位级别：硕士 专业：材料学 指导教师：李箭;蒲健 20070530 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 I 摘摘 要要 平板式固体氧化物燃料电池（SOFC）元件制造和装配简单，功率密度高，是 目前研究的热点。由于平板式 SOFC 中需要密封的面积大，对密封材料要求苛刻， 高温密封一直是制约平板式 SOFC 应用的技术瓶颈之一。因此，探索和开发质量稳 定可靠的密封材料对于推动 SOFC 的发展具有重要意义。 本工作采用流延成型技术制备了新型的 Al2O3
2、基密封材料，并以压密封方式实 现中温平板型 SOFC 的密封。具体研究工作及结论如下： 首先以 Al2O3微粉和 Al 微粉为主要原料，选择合适的溶剂、分散剂、粘结剂和 增塑剂，对 Al2O3基密封材料流延成型工艺进行了系统研究与优化。结果表明，鲱 鱼油对 Al2O3微粉的分散效果是最好的，其最佳加入量为 1.52wt；浆料的粘度 随 R 值（增塑剂与粘结剂的质量比）的增加而急剧减小，当 R 值为 1 时，浆料流变 性能最佳；提高溶剂中二甲苯的含量，有利于降低溶剂挥发的速率，可有效消除密 封材料表面的浅纹；通过对浆料进行真空除气处理和添加少量除泡剂，可以完全消 除密封材料表面的凹坑；进一步调整
3、粘结剂与增塑剂比例及加入量，选择合适的干 燥工艺，可以制备出厚度均匀、表面光滑平整且柔韧性良好的 Al2O3基密封材料。 在此基础上，模拟密封材料的实际使用环境，在自行设计的密封材料气密性测 试装置上，对 Al2O3基密封材料在 800下的漏气率进行了检测，借助扫描电子显 微镜观察了材料的微观形貌，分析了 Al 微粉的加入对材料密封性能的影响。结果 表明，Al2O3基密封材料的漏气率随外加压力的增加呈小幅下降趋势，随 Al 微粉加 入量的增加而逐渐下降。Al 微粉的加入，减少了材料的漏气通道，增加了漏气通道 的弯曲程度，从而提升了材料的密封效果。在外加压力为 210KPa 时，加入 20wt
4、Al微粉的密封材料在800时的漏气率仅为0.05 mLcm-1min-1。 采用流延成型Al2O3 材料以压密封方式来实现中温平板型 SOFC 的密封是可行的。 关键词关键词：固体氧化物燃料电池；密封材料；流延；Al2O3 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 II Abstract Planar solid oxide fuel cells(SOFC) have significant advantages including simple manufacturing process, easy assembling and high
5、er power densities. Thus more and more research work is focused on it . In Planer SOPC, the area needed to seal is very large and the requirements for the seal materials are extremely stringent, Sealing are identified as one of the main technical bottlenecks restricting the commercialization of Plan
6、ar SOFC. Seeking after and empoldering the seal materials having with steady quality is significant for the development of SOFC. The aulimina-based sealing materials were prepared by tap casting, and then were pressed when using so that to seal the planar SOFC. All the works and conclusions are summ
7、arizing below: Firstly the aulimina and aluminium powders were choosed as the raw materials, so were the appropriate solvent, dispersant, plasticizers, binders.The technical parameters of tap casting for aulimina-based slurry were studied systematically.The result shows slurry has the greatest stabi
8、lity when using the fish oil as the dispersant and at weight fraction of 1.5%, then the slurry is suitable for tap casting. Defining R as the weight ratio of plasticizers and binders , the slurrys viscosity decreases sharply as R increases, and when R=1, the slurry has the best rheological propertie
9、s. Based on the experiment data, it is found that increasing content of dimethylbenzene results in the decrease of volatility on the tap, which was propitious to eliminate the veins on the tap surface. Mixing the slurry in vacuum and adding the antifoam could eliminate the hollows on the surface of
10、green tape. It is conclude tat through adjusting the content of plasticizers and binders and choosing suitable desiccation process , the aulimina-based seals with uniform thickness and smooth surface was successfully preparaed. The leak ration of aulimina-based seals were tested at room temperature
11、and 800 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 III with self-designed leak detecting equipment, then the cross-section of seals were observed by SEM. the effection of aluminium on the seals configuration was studied. the results shows that the leak rate of all seals decreased as the press i
12、nceased. the SEM image of the cross-section of aulimina based seals showed that the pore size became smaller as increasing the content of aluminium. thus the addition of aluminium can effectively decrease the leak ration of the seals: when the content of aluminium was twenty percent and the applied
13、pressure was 210KPa, the aulimina- based sealing materials had lower leak rate, which was only 0.05 mLcm-1min-1 at 800. It is conclude that the aulimina-based seals prepared by tap casting can well satisfy the requirements for the sealing materials of planar SOFC. Key words: solid oxide fuel cell,se
14、aling material ,tape casting, aulimina 独创性声明独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取 得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何 其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人 和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本 人承担。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权书学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权 保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文
15、被查阅和借 阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进 行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保密， 在 年解密后适用本授权书。 不保密。 （请在以上方框内打“”） 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 本论文属于 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 1 1 文献综述文献综述 1.1 引言引言 能源是国民经济发展的动力，也是衡量综合国力、国家文明发达程度和人民生 活水平的重要指标。人类社会发展至今，绝大部分的能源转化均是通过热机过程来 实现
16、的。热机过程受卡诺循环的限制，不但转化效率低，造成严重的能源浪费，而 且产生大量的粉尘、二氧化碳、氮氧化物和硫氧化物等有害物质以及噪声。因此， 努力寻找既有较高的能源利用效率又不污染环境的能源利用方式变得日益重要。 燃料电池是 1839 年由英国人威廉.格罗夫提出的1，燃料电池（FC）是一种将 燃料（氢、煤气、天然气、甲醇等）与氧化剂（空气、氧气）反应的化学能直接转 化为电能的发电装置。在转化过程中没有燃烧和机械过程，因此不受卡若循环的限 制，能量转化效率高（40-60） ，而且环境友好，几乎不排放氮氧化合物和硫氧 化合物；二氧化碳的排放量也比常规发电厂减少。正是由于这些优势，燃料电池被 认为是 21 世纪的洁净、高效的发电技术。 根据电解质种类不同，燃料电池大致可以分为五类2-4：碱性燃料电池（alkaline fuel cell，AFC） 、磷酸盐燃料电池（phosphoric acid fuel cell，PAFC） 、熔融碳酸盐 燃料电池 （molten carbonate fue
