双脉冲高次谐波实验

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1、双脉冲高次谐波实验 熊辉1 ，曾志男1 ，郑颍辉1 ，李儒新1 ，徐至展1 ，彭滟2 ，杨旋2 ，曾和平2 1 中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室 2 中国上海华东师范大学物理系精密光谱学国家重点实验室 摘要：将一个4 5 f s 的长脉冲和7 f s 的短脉冲组合起来，产生X U V ( e x t r e m e u l t r a v i o l e t ) 连续谱用于阿秒脉冲的产生。长脉冲提供了主要的能量，而短脉 冲提供了时间约束。这为高能量的阿秒脉冲产生提供了一条新的途径。我们 用实验证实了合成脉冲产生阿秒脉冲的可能性，获得了高次谐波在截止区附 近的增强以及超

2、连续谱的产生。 1 1 简介 阿秒X U V 脉冲使得人们可以以前所未有的精度操控和跟踪原子分子中的电子运 动，例如探测原子内部的电子动力学i 1 ，2 】，以及凝聚态物质中的电子的动力学过程【3 】。 至今为止，高次谐波( H i g h o r d e rH a r m o n i cG e n e r a t i o n ，H H G ) 依然是获得阿秒X U V 脉 冲的最佳的方法。对于多周期脉冲来说，分立的奇次谐波在每个入射激光脉冲周期内 产生两次，因此形成了阿秒脉冲链 4 ，5 】。然而对于大多数的阿秒脉冲的应用而言，人 们需要单个独立的阿秒脉冲，因为阿秒脉冲链的脉冲间隔只有半个激

3、光场的周期，仅 仅相当于1 3 f s 。 当线偏振的激光短于两个周期的时候，单个独立的阿秒脉冲就能够产生，而且这 个过程对与激光的载波位相( C a r r i e rE n v e l o p eP h a s e ，C E P ) 非常的敏感。对于某些特 定的位相，高次谐波截止区( c u t o f f ) 能够变得非常的连续而且在位相上面能够锁定， 能够产生单个独立的阿秒脉冲【2 ，6 】。 然而即使使用现在最好的空心光纤压缩技术，能够产生的周期量级的飞秒脉冲的 能量仍然在毫焦耳量级。这是囚为能够产生的最高能量受到光纤中的气体介质电离率 不能太高的限制。能够产生的单个阿秒脉冲的能量非

4、常之弱，只有1 0 。1 2 焦耳的量级。 然而很多应用，例如X U V 非线性等现象的研究，必须有高强度的阿秒脉冲光源。 另外一种替代的获得阿秒脉冲的方法是使用快速偏振调制的激光脉冲，利用高次 谐波产生关于偏振度的高度非线性依赖关系在时间上约束其产生以获得单个阿秒脉 冲。然而使用这种短时窗1 ：3 的方法，能够产生单个阿秒脉冲的部分的能量通常只占整 个激光脉冲能量的一小部分，大多数能量被浪费了。使用时间依赖的偏振门技术，产 生的谐波要比线偏振的激光产生的要弱一些。 最近有一些小组提出使用双色产生单个阿秒脉冲的方案【7 9 】。这种方案的优点在 于通过打破激发脉冲的对称性，使得在每个周期之内只

5、产生一个阿秒脉冲，而不是普 通激发脉冲的半个周期。这种方法的优点在于可以使用相对长一些的脉冲产生单个阿 秒脉冲。但是这需要强的周期量级脉冲，因为在倍频过程当中损失了相当一部分能量。 使用整形之后的激光脉冲，通过所谓的原子尺度的相位匹配( p h a s em a t c h i n g ) ，可 以获得特定级次的增强【1 0 】。使用整形脉冲和反馈优化的遗传算法进行数值模拟，1 6 f s 长的多周期脉冲可以获得单个的阿秒X U V 脉冲 1 1 】。从以上的例子可以看出，要产生 单个的阿秒脉冲，X U V 的发射必须限制在很短的时间里面。 在图l 中，给出了电子动力学控制和通过在多周期长脉冲

6、当中加入周期量级激光 脉冲时间约束产生高次谐波的示意图。为了能够更清楚的表达我们的意图，合成脉冲 选取了长脉冲为2 0 f s ，而短脉冲为2 f s ，他们的强度比为4 ：1 ，而且在时间上是完美的 重合。A 、B 以及C 表示不同的“再碰撞”的电子轨迹，他们产生的高次谐波的谱是 不一样的，因为他们经历的电场不同，于是动量增量也不同( 参见公式4 ) 。从B 路径 中电离出来的电子，最后和离子复合的时候产生的“截止区”的能量要大于从A 或者 C 轨迹的电子，于是这部分的X U V 的能量在时间上被完全限制在了一个脉冲当中 ( b u r s t ) 。因为总的场强等于2 0 f s 的脉冲和

7、2 f S 的脉冲的总和，于是2 f s 的脉冲相当于 在2 0 f s 的脉冲上面起了一个时间门的作用，而2 0 f s 的激光脉冲产生的能量最高的高次 谐波的辐射被限制在了一个很短的时间之内。 4 0 3 C A 一酏 一矾I 八翮。T 一 过V 拶心 ； 图l ，合成场中的电离和高次谐波产生不同的路径产生的光谱不同，从A 、B 和C 处电离的电子因为经历的光场不一样，因此产生的光谱不一样，B 处电离的电子能够莸搏 高一些的截止能量因此形成了单个阿秒脉冲 1 2 实验过程 V a c u u mc h a m b e r o一山cljcL1jI)一IJ oIJ。一山 图2 ，合成脉冲产生高

8、次谐波实验光路图多周期的激光脉冲通过分束片B S l 分束 之后，其中一部分通过空芯光纤展宽频谱之后，用啁啾镜压缩到7 f s ，然后通过宽带的分束 片B S 2 。两束光之间的时延使用一片2 m m 厚的石英玻璃片旋转来精确的控制合束之后的 光场，通过一面焦距为4 0 c m 的凹面镜聚焦到气体盒子当中产生高次谐波，然后使用X 射 线光谱仪探测信号 实验当中，我们使用了7 f s 和4 5 f s 的激光脉冲，它们来源于同一个载波位相( C E P ) 稳定的激光系统。激光器输出2 m J 4 5 f s 的脉冲，脉冲的中心波长为8 0 0 n m 。通过分束 片之后，其中的约一半的能量从充

9、满了氩气的空芯光纤通过进行光谱展宽之后，使用 啁啾镜压缩到7 f S ，这时的载波波跃有轻微的蓝移到7 9 0 n m ：剩下的一半能量通过一个 宽带的分束片( F E M T o L A S E R SP r o d u k - t i o n sG m b H ) 和7 f s 的短脉冲进行组合。两个 脉冲同轴传输并且聚焦到4 5 m m 长的充满了氩气的准静态气体盒子当中，气体盒子放 在真空腔体内，真空腔体前有5 0 0 微米厚的石英玻璃窗片。气体盒子中的气压设置在 4 0 托( T o g ) 。高次谐波通过平场谱仪之后由软X 射线C C D ( P r i n c e t o nI

10、n s t m m e n 魄1 3 4 0 4 0 0 i m a g i n ga r r a yP I ：S X4 0 0 ) 记录信号强度。一块厚度为5 0 0 微米的铝膜放在了谱仪 之前，用于阻挡剩余的激发脉冲。 因为这里两束脉冲它们同时来源于同一个载波位相稳定的激光器，它们之间的位 相是天然锁定的。 1 3 实验结果与讨论 图3 ( a ) 给出了不同激发脉冲下的典型的谐波谱的比较。红色的表示由单个强的 ( 1 7 x 1 0 1 4 形c m 2 ) 长脉冲( 4 5 f i ) 产生的高次谐波：弱( 3 4 1 0 1 3 W c m 2 ) 的短 脉冲( 7 f s ) 由蓝

11、线表示：合成脉冲产生的谐波信号由黑线表示，此时长短脉冲几乎完 美的重合在一起。可以看出由长的4 5 f s 的脉冲产生的谐波光谱是由非常窄的谐波峰组 成的，最高能够达到的能量为4 8 e V 。相当于3 1 次谐波。由7 f s 的短脉冲产生谐波的信 号完全无法分辨，因为它的光场强度太低了。当使用合成场的时候，谐波峰的光谱宽 度被显著的增宽了( 典型的增宽幅度达到l O 倍) ，而且能够产生的最高次的谐波能量 也增加到了6 1 e V ，相当于3 9 次。 4 8 e V 以下谐波峰的光谱的加宽是短脉冲引起的时间约束高次谐波辐射的“指纹”- 直接证据。必须指出的是由短的7 f s 脉冲的传播和

12、电离效应引起的光谱展宽完全可 以忽略，这是因为7 f s 的脉冲的强度只有4 5 f s 脉冲的五分之一。4 8 e V 以上的高次谐波 4 0 5 辐射的延展是短脉冲激光加强了长脉冲的有效强度的证据，因为增强的激光强度使得 电子在被电离之后的加速过程中获得了更多的能量。 不同的激发脉冲的不同谐波级次的带宽( 在峰值的1 e 宽度) 在图3 给出。其中 黑色的实圆表示合成脉冲的结果，而红色的实方表示的是长脉冲的结果。从图中可以 看出，长脉冲产生的高次谐波的带宽比较窄。另一方面，短脉冲( 周期量级) 产生的 高次谐波在不同的级次上的带宽基本上是一样的【1 5 】。这和合成脉冲的结果不同。对于 合

13、成脉冲，2 1 次谐波的带宽只有0 6 e V ，而2 5 次以上的谐波的宽度却有1 3 e V 。增加 了一倍。低级次的谐波的辐射仍然是比较窄的，这说明低级次的谐波仍然在多个周期 之内发射出来，长脉冲在短脉冲的“时间门”之外依然有很可观的贡献。高于2 5 次的 谐波的光谱宽度的增加意味着这些级次仅仅从一个短得多的时间窗口中被释放出来。 P h o t o ne n e r g y ( e V ) H a r m o n i co r d e r 珥3 ，不同的脉冲激发产生高发昔洼产生信号的对比( a ) 缸线为谐波由强的4 5 B 的激光脉冲产生的谐波( 中间) ；较弱的7 b 的脉冲产生的

14、信号都是噪声( 蓝线。下面) ： 黑线为合成场产生的谐波信号( 上面) ( b ) 不同级次谐波的带宽( e 的最大值的位置) ， ( 黑邑的宴田) 代未台成脉冲；( 缸外的实方J 为长脉冲c I4 J 综上，我们演示了通过在较强长脉冲上加上一个较弱的短脉冲的方法进行时间约 束高次谐波产生的方案，而不是其它的通过单个短脉冲产生高次谐波的方案。 非常有趣的是，即使我们增加的是一个非常弱的脉冲，高次谐波的能量却能够大 大的被增强。举例说对于2 7 次谐波( 4 19 e V ) ，使用台成场比单纯的长脉冲产生 效率提高了1 7 倍这里的高次谐波的能量是通过积分各自的最大值到最大值的l 矿处 一兰c

15、：cIl叮一j一坤匕。_c一Do 一一c一口，口c弼衄 的所有能量的积分。而增加地f s 的短脉冲相当于长脉冲的55 。 如果要台成脉冲能够正常地J 作，长短脉冲必须精确合成。长短脉冲在不同时延 下的谐波光谱在图4 中给出。时延引起的时间周期模式在图中可以清晰的观察到。这 个周期正好等于激光脉冲的光周期。这是冈为K 短脉冲的电场之司的相干增慢的台成 在每个光学周期的时延之内只发生一次。 从幽4 可以看出，当长短脉冲之间的时延减少的时候，高次谐波的光谱发生剧烈 的变化，而且伴随若非常明显的光谱的展宽。就像预想的一样当两束激光之间的时 延短于长脉冲的F 高宽( F u l lW i d t ha

16、tH a l f M a x i m u m ，F W H M ) 的时候，谐波峰开始 展宽。在太的时延的情况下，只有低级次的谐波级次受到影响，冈为更高的级敞在较 低的功率密度下不能够产生。只有当长短脉冲之间的时延短于2 5 f s 的时候，更高级次 的谐波( 高于4 9 e M ) 才开始产生，因为短脉冲已经开始把合成电场的峰值提高了。于 是最高级次的偕波发射的时间被限制在了短脉冲的时间长度之内。 5 0 富 。 言0 面 D 3 54 04 55 05 5 P h o t o ne n e r g y ( e V ) 图4 ，长短两个脉冲在不同时延下台成脉冲产生的高次谐波谱。小插图表示的是强度 的色版 1 4 】 图5 给出了归一化之后2 5 汉谐波和3 7 次谐波随着长短脉冲之司的时延的强度变 化圈。从图中可以看出对于低级次( 2 5 次) ，短脉冲在相当长的时问内都能够对它起 到增强的作用；而对于更高的级次( 3 7 次)