分子束外延 单晶薄膜的反常拉曼光谱研究 !#$

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1、分 子 束 外 延!#$单 晶 薄 膜 的 反 常 拉 曼 光 谱 研 究!曹 春 芳!）吴 惠 桢!） 斯 剑 霄!）徐 天 宁!）陈 静#）沈 文 忠#）!）（ 浙 江 大 学 物 理 系 ， 杭 州 $!%#&）#）（ 上 海 交 通 大 学 物 理 系 ， 上 海 #%$%）（ #% 年 & 月 ( 日 收 到 ； #% 年 ! 月 $ 日 收 到 修 改 稿 ）采 用 分 子 束 外 延 （ )*+） 方 法 在 *,-#（ !） 衬 底 上 生 长 了 高 质 量 的 ./01 单 晶 薄 膜 ， 拉 曼 光 谱 测 量 观 察 到 了 表 面氧 化 物 的 振 动 模 、 布 里

2、 渊 区 中 心 （ !%） 纵 光 学 （ 23） 声 子 振 动 模 以 及 声 子 4等 离 子 激 元 耦 合 模 振 动 5随 着 显 微 拉 曼 光谱 仪 激 光 光 斑 聚 焦 深 度 的 改 变 ， 各 拉 曼 散 射 峰 的 峰 位 、 积 分 强 度 、 半 高 宽 等 都 表 现 出 不 同 的 变 化 趋 势 5 随 着 激 光 光斑 聚 焦 位 置 从 样 品 表 面 上 方 $!6 处 变 化 到 表 面 下 方 $!6 处 ， ./01 外 延 薄 膜 的 23 声 子 频 率 从 !( 768 !移 动 到 !#9768 !5 )*+ 原 生 ./01 样 品

3、与 表 面 经 腐 蚀 抛 光 处 理 后 的 样 品 相 比 ， 各 散 射 峰 强 度 的 变 化 也 体 现 出 不 同 的 趋 势 5以 上这 些 现 象 都 与 各 个 拉 曼 散 射 峰 具 有 不 同 的 振 动 起 源 有 关 5而 ./01 薄 膜 23 声 子 产 生 的 频 移 ， 则 可 以 从 外 延 膜 与 衬底 间 的 晶 格 失 配 引 起 的 应 变 和 弛 豫 角 度 加 以 解 释 5关 键 词 ： ./01 外 延 薄 膜 ， 拉 曼 散 射 ， 纵 光 学 声 子!%&： &$%:-， &;$%， :$#%!国 家 自 然 科 学 基 金 （ 批 准

4、号 ： !%9$9%(%， !%!#9!:） 资 助 的 课 题 5 +46,?AB?CA51DA57E!F 引 言近 年 来 硫 族 铅 化 物 ./G， ./G1， ./01 吸 引 了 人 们广 泛 的 关 注 ! 95这 类 硫 族 铅 化 物 具 有 很 多 独 特 的物 理 性 质 ： 对 称 的 能 带 结 构 、 强 烈 依 赖 于 温 度 的 能隙 、 一 个 重 空 穴 带 的 缺 失 、 低 的 俄 歇 复 合 率 等 5这 些特 性 使 得 它 们 在 中 红 外 激 光 器 和 探 测 器 制 造 方 面 有重 要 的 应 用 5到 目 前 为 止 ， 基 于 硫 族

5、 铅 化 物 的 中 红 外半 导 体 激 光 器 的 连 续 工 作 模 式 的 最 高 温 度 为#$ H 5但 是 由 于 这 类 材 料 的 热 导 率 较 低 ， 使 得 激光 器 工 作 时 激 活 区 产 生 的 大 量 焦 耳 热 不 能 有 效 散失 ， 因 此 实 现 室 温 工 作 的 目 标 还 有 一 定 的 距 离 5除 了被 广 泛 用 作 半 导 体 和 光 电 导 材 料 ， 这 类 硫 族 铅 化 物在 晶 格 动 力 学 方 面 也 有 其 独 特 之 处 ， 如 ./01 在9% ;% H 范 围 内 显 示 出 很 好 的 热 电 性 质 :， 这 正

6、好 是 工 业 排 放 的 废 气 和 废 水 的 温 度 范 围 ， 因 此 在 这一 领 域 也 将 有 重 要 的 应 用 前 景 5然 而 ， 要 制 造 出 高 质量 热 电 器 件 ， 对 材 料 的 热 导 率 尤 其 是 晶 格 热 导 率 的要 求 是 很 严 格 的 ， 所 以 深 入 理 解 这 类 材 料 晶 格 振 动的 物 理 特 性 就 显 得 尤 为 重 要 5我 们 知 道 ， 对 一 种 晶 体进 行 拉 曼 光 谱 测 量 是 获 得 晶 格 振 动 频 率 的 有 效 方 法之 一 5但 是 根 据 群 论 分 析 &， 具 有 I,J= 型 面 心 立

7、 方结 构 （ #点 群 ） 的 晶 体 （ 如 ./01） ， 每 一 个 原 子 都 位于 对 称 中 心 点 上 ， 因 而 所 有 布 里 渊 区 中 心 的 振 动 模都 是 拉 曼 非 活 性 的 ， 即 拉 曼 光 谱 中 不 会 出 现 相 应 的纵 光 学 （ 23） 声 子 和 横 光 学 （ 03） 声 子 的 散 射 峰 5 在./01 体 单 晶 材 料 中 ， 在 不 附 加 其 他 物 理 作 用 （ 应 力 、电 场 或 缺 陷 等 ） 的 条 件 下 ， 确 实 不 能 观 察 到 23 声 子散 射 的 拉 曼 峰 ;， (5然 而 上 述 结 论 并 不

8、见 得 是 完 全 正确 的 ， 因 为 它 是 针 对 完 美 晶 格 结 构 而 言 的 ， 实 际 晶 体总 是 或 多 或 少 存 在 类 似 于 空 位 、 间 隙 原 子 、 位 错 等 缺陷 ， 对 于 生 长 在 其 他 衬 底 上 的 硫 族 铅 化 物 薄 膜 ， 还 会有 应 变 （ 应 力 ） 存 在 5以 上 提 到 的 各 种 因 素 以 及 共 振机 制 、 掺 杂 等 外 部 因 素 都 可 以 使 得 振 动 模 变 得 拉 曼活 性 5./G1 外 延 薄 膜 和 来 自 自 然 界 的 ./G 矿 物 的 一级 和 二 级 23 声 子 都 曾 经 在 拉

9、 曼 光 谱 中 被 观 察到 !%， !5 但 是 到 目 前 为 止 ， 作 者 尚 未 见 有 关 ./01 单晶 薄 膜 的 23 声 子 的 拉 曼 光 谱 报 道 5 即 使 是 基 于./01 体 材 料 的 拉 曼 光 谱 研 究 ， 也 仅 限 于 掺 杂 或 外 加表 面 电 场 等 间 接 测 量 的 情 形 (， !#5 这 方 面 研 究 工 作的 欠 缺 ， 促 使 我 们 开 展 了 该 项 实 验 工 作 5本 文 中 ， 我 们 采 用 分 子 束 外 延 （ )*+） 方 法 在*,-#（ !） 衬 底 上 生 长 了 高 质 量 的 ./01 单 晶 薄

10、膜 ，第 卷 第 9 期 #%: 年 9 月!%4$#(%K#%:K（ %9） K#%#!4%:物 理 学 报LJ0L .MNGOJL GOIOJLPQ=5， IQ59， LRSTU5GQ75用 显 微 拉 曼 光 谱 仪 测 量 了 !#$ 单 晶 薄 膜 的 声 子 散射 谱 %为 了 确 认 表 面 氧 化 物 的 振 动 模 以 及 探 测 不 同外 延 层 厚 度 处 !#$ 薄 膜 的 & 声 子 频 率 ， 采 用 了 变焦 距 深 度 扫 描 测 量 %同 时 结 合 对 样 品 表 面 化 学 腐 蚀处 理 ， 拉 曼 光 谱 测 量 观 察 到 了 !#$ 薄 膜 的 &

11、声 子以 及 声 子 (等 离 子 激 元 耦 合 模 的 振 动 %观 察 到 的 结 果与 其 他 实 验 以 及 理 论 计 算 值 相 符 )， *+， 因 此 我 们 在没 有 其 他 附 加 物 理 效 应 的 测 量 条 件 下 ， 观 察 到 了!#$ 外 延 薄 膜 & 声 子 的 拉 曼 活 性 散 射 峰 %,- 实 验!#$ 单 晶 薄 膜 的 生 长 在 我 们 的 ./0 系 统 中 进行 ， 衬 底 为 新 解 理 的 /12,（ *） 单 晶 衬 底 %实 验 中 所用 的 !#$ 薄 膜 样 品 厚 度 为 3-4!5， ./0 生 长 !#$单 晶 薄 膜

12、的 详 细 实 验 已 在 文 献 *6 中 给 出 %样 品 的表 面 形 貌 用 7#(.8# 型 原 子 力 显 微 镜 （ 92.） 在 半 接触 模 式 下 测 量 得 到 ， 晶 体 结 构 和 结 晶 性 能 则 用 高 分辨 率 : 射 线 衍 射 （ ;8:+;4?的 混 合 溶 液 ， 将 样 品 放 入 腐 蚀 液 中 轻 微 腐 蚀 A， 去 除 的 厚 度 约 为 *3 B5%拉 曼 光 谱 测 量 中 ， 非 弹性 散 射 光 用 连 续 模 式 工 作 的 氩 离 子 （ 9CD） 激 光 器 的*6- B5 谱 线 激 发 ， 照 射 到 样 品 表 面 上 的

13、 激 光 功 率约 为 *3 5E%抽 运 光 用 一 个 FG5HIA 显 微 镜 聚 焦 后 ，照 射 到 样 品 上 的 光 斑 直 径 约 为 *!5%分 光 系 统 采 用法 国 JKLB(MNKB 公 司 生 产 的 &112,缓 冲 层 方 法 获 得的 !#$ 薄 膜 的 : 射 线 衍 射 线 宽 （ 约 ,33V） *， 说 明我 们 用 分 子 束 外 延 得 到 的 !#$ 薄 膜 具 有 良 好 的 晶体 结 构 特 性 % !#$ 与 /12,的 晶 格 失 配 高 达 6-,S，而 且 这 里 薄 膜 厚 度 为 3-4!5， 在 !#$ 薄 膜 中 由 应 变弛

14、 豫 引 起 的 位 错 密 度 是 线 宽 展 宽 的 主 要 原 因 ， 这 在: 射 线 衍 射 峰 的 线 型 中 也 得 到 了 体 现 %图 * /12,（ *） 衬 底 上 的 !#$ 外 延 薄 膜 表 面 形 貌 的 92. 图 （ 1）和 ;8:? #!6 &( #处 的 振 动 模 是 由 耦 合 声 子 3等 离 子 激 元 振 动 引 起 的 +同 时 包 含 8. 和 ,. 声 子 频率 （!8.和!,.） 的 耦 合 模 表 达 式 为 #:：!%（ !? 7）?#%!%8.!%( )A #%!$8.!$A %!%8.!%A# ( %!%,.!%( ) 8.#B%

15、， （ #）式 中!A? #%B$# C+ （ %）$%7%物 理 学 报 ; 卷这 里 ，!是 等 离 子 体 振 荡 频 率 ， ! 是 载 流 子 浓 度 ， 是 电 子 电 荷 ， #!和!分 别 是 #$%& 的 有 效 质 量 和 静电 介 电 常 数 在 #$%& 体 单 晶 材 料 中 ， 也 观 察 到 过 这一 耦 合 振 动 模 式 () 通 常 ， 材 料 的 载 流 子 浓 度 较 高时 ， 等 离 子 体 振 荡 除 了 和 声 子 振 动 形 成 耦 合 模 外 ， 还会 对 *+ 声 子 产 生 屏 蔽 作 用 ， 这 会 影 响 *+ 声 子 的 散射 效 率

16、 ， 这 也 是 以 前 较 难 探 测 到 #$%& *+ 声 子 振 动的 原 因 之 一 硫 族 铅 化 物 （ #$%&， #$,&， #$, 等 ） 材 料 在生 长 过 程 中 容 易 偏 离 定 量 化 学 比 ， 导 致 空 位 和 偏 析原 子 ， 因 而 是 一 种 本 底 载 流 子 浓 度 较 高 的 材 料 我 们通 过 霍 尔 效 应 实 验 测 量 确 定 的 样 品 载 流 子 （ 电 子 ） 浓度 约 为 - . -)-/0123， #$%& 材 料 的 电 子 有 效 质 量 为)4)56 #) (-， 静 电 介 电 常 数为 36) (， 由 （ (） 式计 算 得 到 的 等 离 子 体 振 荡 频 率!约 为 -3) 127 -， 同时 取!*+8 -9 127 -和!%+8 3(