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1、英文题目：Surface-functionalized silica aerogels and alcogelsfor methylene blue adsorption中文题目： 表面改进的二氧化硅气凝胶和醇凝胶对亚甲基蓝的吸附作者：Naim Saad, Mazen Al-Mawla, Elias Moubarak, Mazen Al-Ghoul and Houssam El-Rassy摘要：表面改进后的二氧化硅气凝胶和醇凝胶准备通过一个两步溶胶-凝胶过程，利用不同的硅前体进行制备，被用于亚甲蓝染料分子的吸附。硅前体对吸附产生影响，,吸附剂合成中使用的溶剂、染料溶液的pH值是需要严格控制。含
2、有苯官能团的硅材料显示出最高的吸附能力。把含有苯官能团的二氧化硅气凝胶被广泛测试在不同实验条件下，对在不用pH值、温度、接触时间、初始染料浓度和吸附剂的剂量进行了调查。其中合成所用到的溶剂有个明确的对吸附剂的行为影响。最优条件被发现在pH值8和9，吸附剂和吸附物表面电荷相互作用和-叠加是最有利的。准二阶动力学吸附数据显示其化学吸附和物理吸附共存过程。吸附数据复合等温曲线，表现出最好的气凝胶的最大吸附容量49.2毫克每克染料的吸附剂。热力学的研究揭示了带有苯官能团的化二氧化硅气凝胶吸附亚甲蓝是一种放热过程。1简介有机染料是一种有色物质，当我们放入一种基低时进行选择性的反馈。从环境和健康的角度来看
3、，因为有机染料贡献水体污染，所以除去污水废水正迅速成为人们主要目标。几个地方限制我们,有机染料这些分子的尺寸大和稳定性高，类似于非生物可氧化的实体。即便对人类和动物的威胁，亚甲蓝(MB)是一种杂环芳香染料分子，仍然被广泛应用于纺织工业在一些医疗实践。许多物理、生物和化学常规技术文章都显示了从水中出去有机染料的效率。这包括吸附、光催化降解、化学氧化分解和微生物变色。在这些过程中,固液界面的物理吸附是永久令人瞩目的技术，由于其容易和低成本。控制这些吸附剂的孔隙度和表面属性有助于优化他们对染料的亲和力。尽管最近的研究集中在使用的氧化铝、二氧化硅和二氧化钛溶胶-凝胶材料通常作为污染物废水的吸附剂,很少
4、有报道使用多孔气凝胶处理有机染料废水污染。使用表面改进的二氧化硅气凝胶作为吸附剂对染料废水的新的类型。这些固体是由不同的硅前体以及不同水解溶剂组合而成。被吸附物浓度的影响,吸附剂性质、数量和粒径,研究了pH值和温度，以达到最佳染料的吸附条件,并对过程中的动力学和热力学进行研究。2实验2.1实验方法所有的实验药品都为分析纯，没有进行进一步处理。四甲氧基硅烷、正硅酸乙酯、乙烯基三乙氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、亚甲基蓝、HCl37%、H2SO4 97%、NH3.H2O 28.030%、无水乙醇、二甲基甲酰胺、蒸馏水。2.2硅凝胶合成正硅酸乙酯作为使用制备的硅凝胶或结合其他硅前驱体。
5、随着硅前体的变化,合成溶剂也是多种多样,甲醇、乙醇,丙酮、乙腈、DMSO,DMF。四甲氧基硅烷和正硅酸乙酯摩尔比为1:0.25。其中正硅酸乙酯为前体。在第一步中,硅前体在塑料烧中混合溶剂,蒸馏水和盐酸溶液磁搅拌24 h。氨水是5分钟然后添加并混合在一起。密封使凝胶和老化。在未来2小时前观察和老化一天。这一时期之后,湿醇凝胶吸附实验中直接干燥使用或在超临界二氧化碳得到二氧化硅气凝胶。超临界干燥步骤之前是一个24小时溶剂交换步骤,对醇凝胶浸泡在丙酮中交换剩余水分。2.3硅凝胶表征气凝胶在超临界干燥后进行表征而醇凝是浸泡在液氮两次后进行表征,每次10分钟,其次是冷冻干燥24小时。这一步可以去除毛孔内
6、的溶剂存在而不影响网络结构。氮吸附-脱附技术进行使用Nova 2200 e高速表面积分析仪。测定比表面积根据BET理论而孔隙大小和体积的计算是通过BJH方法。样本用N2吸附、脱气2 h,在1200C。硅凝胶的结构特征进行了使用傅里叶变换红外光谱仪。对4000 - 400cm-1范围内进行了测定，使用KBr粉末技术。扫描电子显微镜进行溅射，30千伏的高压样品用一层薄薄的金镀膜。2.4吸附研究所有吸附试验在玻璃器皿中进行，并用水浴控温，在160rpm避光进行。一个典型的吸附实验,初步的吸附剂是浸没在30mL的15 mg/L亚甲蓝染料溶液,在pH值和温度一定条件下。MB的浓度是由测量解决方案在最大吸
7、收波长640nm的吸光度使用紫外分光光度计。固体染料吸附的量由下面方程进行计算：qe表示吸附平衡时的吸附量，单位是mg/L。Ci我和Ce是染料的初始和平衡时液相浓度，单位是mg/L.V是溶液的体积,单位是L。m是吸附剂的量，单位是g。作为合成醇凝胶，它是不可能准确称重的，因为醇凝胶毛孔内的溶剂的存在。气凝胶将会准确称重、加入吸附剂前要记录使用的质量。硅前体,合成凝胶的溶剂,和温度对吸附的影响进行了研究。pH值的影响研究亚甲蓝的吸附。使用稀释的硫酸和氨水调整pH值的解决方案。为了评估材料尺寸大小对实验影响，把吸附材料粉碎和不粉碎进行比较。初步研究了染料浓度在1和300 ppm之间的范围,并研究了
8、二氧化硅气凝胶的剂量范围在20到600mg。3结果和讨论3.1吸附剂特征氮吸附脱附等温线对醇凝胶、气凝胶进行表征。然而,数据对应醇凝胶并不像我们认为的那样，表面性质和孔隙度与后者都非常相似，后者只是充满了合成中使用的溶剂和液体。按照IUPAC等温线的分类，气凝胶表现出类型IV等温线,典型的介孔材料与H2磁滞回路与孔隙凝结相关,成“墨水瓶”毛孔。含有苯官能团的气凝胶和不含官能团二氧化硅气凝胶显示出明显的差异，归因于苯在固体网络的存在。图1显示出含有苯官能团和不含苯官能团气凝胶的特征峰。振动特征对应于大部分硅质结构出现，两种气凝胶没有任何明显的区别。扫描电子显微镜(SEM)显微图揭示了不同苯基改性
9、气凝胶在多孔结构的硅聚合物和大型网状毛孔出现。显微图清晰地显示一个“海绵”多孔结构材料,确认了二氧化硅气凝胶的孔隙度高。扫描电镜显微图获得了代表气凝胶图1所示。 图1 扫描电镜的图像用乙腈合成TEOS-PhTMS气凝胶。苯的红外光谱谱进行功能化和非功能化二氧化硅气凝胶显示出明显的差异，归因于苯组在固体网络的存在。表1显示了振动频率获得两个类别的气凝胶的表面苯组出现特征峰与非羧基官能团的样品。振动特征对应于大部分硅质结构出现两个类别没有任何明显的区别。表1 特征振动频率(cm1)的红外光谱谱不同的合成非功能化和苯基功能化二氧化硅气凝胶3.2 pH值和硅前体对吸附的影响确定的影响的表面功能化二氧化
10、硅凝胶和硅前体的变化对亚甲蓝的吸附进行了研究。研究pH值对染料的吸附影响，这三个醇凝胶是在300C，调节 pH值2-10。为了消除光降解使MB减少的情况，所有吸附测试在黑暗条件下进行。此外,MB的吸附保持在同等条件下进行。醇凝胶和干凝胶也存在区别。醇凝胶使制备后在室温下放置48小时老化，而干凝胶需要10天，导致的密度减少，形成类似玻璃固体。正如所料,由于孔隙度的下降，干凝胶显示很少吸附容量相比较醇凝胶而言。因此对研究干凝胶的吸附能力不感兴趣。紫外可见测量显示去除百分比增加，在的4小时后的染料，最大吸附在pH值8和9。表面功能化的硅醇凝胶TEOS-PhTES醇凝胶最佳pH值8和9。吸附能力的差异
11、在不同的pH值可以很容易地归因于吸附剂的表面电荷。零电荷点(PZC)二氧化硅大约是2.5,意味着低pH值将会导致吸附剂表面带正电荷。这对染料吸附产生负面影响，和带正电的亚甲蓝单体MB+。吸附剂表面之间的静电排斥。遵循同样的推理,固体应该更高的吸附容量随着pH值的增加,由于大量的负面电荷在吸附剂表面，带负电荷表面SiO-与带正电的MB+染料单体之间相互吸引。另一方面,吸附能力的差异可以解释为三个不同的硅醇凝胶分子间力的差异不同，的表面组织和染料单体之间的不同。图3显示了凝胶的表面,正硅酸乙酯(a),乙烯基三乙氧基硅烷(b)和苯基三乙氧基硅烷(c)。当真硅酸乙酯醇凝胶用于吸附,表面硅醇组(颗粒)成
12、为一个强大氢键和MB+染料单体,而对于TEOS-VTES醇凝胶,乙烯基表面组织除了硅醇的存在，允许一个额外的电子与染料分子之间形成吸引力,从而更好的吸引和醇凝胶表面组织。苯的芳香环表面功能化凝胶(TEOS-PhTES)提供了一个优越的离域程度，的苯的芳香环表面组织和染料分子形成-叠加。因此,比较这三种表面染料相互作用,最新预计显示最高的吸附能力。经过实验确定含有苯官能团的醇凝胶在整个pH值范围吸附最好，而没有改进的固体吸附剂表现出最弱的吸附能力。基于这些结论,含有苯官能团的凝胶在以下部分中被选为吸附研究对象。这些发现证实苯管能团的二氧化硅吸附剂在文献报道中各种应用。3.3合成溶剂的影响对吸附的
13、影响粉碎和没有粉碎的醇凝胶凝胶进行了研究。这样做,用乙腈做溶剂的正硅酸乙酯，含苯基四甲基硅烷(E2)和丙酮做溶剂(E2)制备醇凝胶用于吸附。在pH=8第一个吸附剂进行了测试,而第二次是用于pH=9。防止破碎的影响吸附剂(醇凝胶或凝胶)对其吸附能力,凝胶是整个解决方案中碎成小块。在气凝胶的吸附实验吸附剂的质量保持不变为100毫克。然而它是很难得到一个准确的质量，由于大量的溶剂和水在凝胶基质中。结果表明,碾碎有一个非常明显的吸附能力影响醇凝胶和气凝胶(图5)。破碎凝胶影响吸附过程的动力学,使它更快以及增加到最后凝胶的吸附容量平衡。这样的行为使亚甲基蓝分子更容易和吸附剂进行接触。碎气凝胶的吸附能力的
14、比较碎的醇凝胶显示出更高的吸附前吸附剂。这可能是由于染料分子的扩散越容易在气凝胶的孔隙，而不容易充满溶剂和水醇凝胶合成的毛细孔中。因此,气凝胶被碾碎后选择在以下部分中进行吸附实验。溶剂的性质不仅在水解步骤中发挥作用,但它也影响溶胶凝结和凝胶化。然而,科学家们似乎同意这一趋势存在,溶剂分子的越大,凝胶时间越长。Brinker和 Scherer,极性质子溶剂如甲醇在最近的研究中提供氢键的，阴离子亲核试剂SiO -参与了缩合反应从而减少亲核。这不是为极性非质子溶剂如丙酮和乙腈。然而,由于其相对较高的极性,这亲核试剂与活化络合物的稳定,导致减慢反应。经过大量的结果的深入分析，选择是基于获得的结果最好的
15、两个pH(8和9),我们选择最好的9个固体展览4 h后吸附百分比最高的吸附剂和被吸附物之间的接触时间。选中的气凝胶:TMOS-PhTMS甲醇(M2)和乙腈(M2”),TMOS-PhTES甲醇(M3),张志贤在丙酮(E1)TEOS-PhTMS甲醇(E2),丙酮(E2),甲醇和乙腈(E2),TEOS-PhTES(E3)和乙腈(E3”)。研究了气凝胶的吸附能力的差异(图4)表明,合成溶剂仍然在吸附过程中扮演着关键角色,即使它已经被完全移除在CO2超临界干燥步骤。得到吸附结果结果显示一个硅前体组合(TEOS-PhTMS)是吸附效果最好,在合成溶剂乙腈最好的气凝胶在pH值8(E2)而合成气凝胶过程中使用
16、的丙酮具有最高的吸附容量当pH值9(E2)。3.4。破碎的凝胶对吸附的影响对吸附的影响破碎或没有粉碎的醇凝胶的凝胶进行了研究和气凝胶。为此,在乙腈(E2”)和TEOS-PhTMS TEOS-PhTMS丙酮(E2)制备醇凝胶和气凝胶用于吸附。首先吸附剂测试在pH=8,而第二次是用于9。研究破碎的影响吸附剂(醇凝胶或凝胶)对其吸附能力:吸附剂的质量保持不变在气凝胶的吸附实验,100毫克。但是因为它是很难得到一个准确的,大众知道的醇凝胶由于大量的溶剂和水凝胶基质中(TGA其质量是不可能测量的。结果表明,物理方面的吸附剂,碾碎或段,有一个非常明显的吸附能力影响醇凝胶和气凝胶(图5),与使用气凝胶时效果更加明显。破碎凝胶影响吸附过程的动力学,使它吸附速度加快，最后凝胶的吸附容量平衡。这种行为是由于接触面积的急剧增加，粉碎的吸附剂使亚甲蓝更容易进入孔道。碎气
