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1、湖北理工学院 毕业设计（论文）外文文献翻译0水生地球化学5:313-335,19991999克吕韦尔学术出版集团，于荷兰出版。比较湖水中铜、镉与腐殖酸或富里酸和配体形成的络合物HANBIN XUE1and LAURA SIGG2瑞士环境科学与技术研究所(EAWAG), CH-6047Kastanienbaum,2CH-8600 Duebendorf,Switzerland（收录于1999年3月29日）摘要：比较湖水中铜、镉与腐殖酸或富里酸和配体形成的络合物。络合参数有（假定的稳定常数和配体浓度）Suwannee River的腐殖酸（简称FA），纯净的泥灰富里酸（简称HA），还有湖水样品中配体的
2、含量都用同样的方法确定了（即配体交换法和CSV（即阴极汽提伏安法）或者ASV（即阳极汽提伏安法），并在相同的铜、镉滴定范围内，相同的有机碳浓度。第一次用技术手段来评估FA和HA的悬浮物，同时，根据已出版的模型（5-site model,NICA model)和参数，可以为相同的材料提供具有文化价值的比较结果。用WHAM模型来计算FA和HA的结果也已发表。在FA、HA分别与湖水样品中的铜，镉滴定比较结果中显示：湖水中FA和HA呈现较低浓度时，会出现较强的配体。特殊的强配体主要在富营养化的湖水中出现，然而在具有较高金属浓度和较低生物生产能力的湖水中，配体更趋向与富里酸的特性相匹配。关键词：镉的络合
3、物，铜的络合物，腐殖金属络合物，腐殖物质，湖水，自然配体湖北理工学院 毕业设计（论文）外文文献翻译11.介绍铜、镉与自然出现的配体形成的络合物是一个与环境有很大关联的课题，因为这些金属可被生物接触到，并由于它们种类的不同会呈现出不同的毒性（Brand et al., 1986;Bruland et al., 1991; Morel et al., 1991; Sunda and Guillard, 1976; Sunda andHuntsman, 1995)。这些金属发生的生物或化学作用只与金属中游离的铜、镉的浓度有关，而不是总的金属浓度。不同的方法已经被应用来确定铜、镉与自然配体形成的络合物
4、。一方面，在大量研究铜或镉分别在海水和淡水样品中的不同络合情况时显示：无论在海水，还是淡水中，铜的络合反应都最为强烈，而镉次之(Achterberg et al., 1997; Bruland, 1992; Coaleand Bruland, 1990; Donat et al., 1994; Moffett, 1995; Muller, 1996; Sunda andHuntsman, 1991; Xue et al., 1996; Xue and Sigg, 1993, 1998).然而只有少数研究曾尝试在自然水体样品中，将那些强烈的铜络合配体孤立，特殊化(Biber et al., 19
5、96; Donat et al., 1997;Gordon et al., 1996; Midorikawa and Tanoue, 1996).另一方面，铜、镉与孤立的腐殖酸和富里酸形成的络合物已经被广泛研究过。(Bartschat et al., 1992; Breaultet al., 1996; Bufe et al., 1977; Cabaniss and Shuman, 1988; Hering and Morel,1988; Leenheer, 1981; Mantoura et al., 1978;McKnight et al., 1983;McKnight andWersha
6、w, 1989; Pinheiro et al., 1994; Turner et al., 1986).腐殖酸和富里酸都被标准独立的程序详细说明过(Bufe, 1988; Leenheer et al., 1989;Thurman, 1985). 在各个水系统中，它们无所不在，在海水的溶解性有机碳中占10-30%，在湿地水域的溶解性有机碳中占70-90%，在溪流和湖泊中则分别占40-90%， 50%，根据水硬度的不同而不同（ Thurman, 1985; Breault et al., 1996).然而，没有从细节上调查是否腐殖酸和富里酸形成的络合物能够解释，基于强络合物在未被分级水样品中提
7、到的发现。含有部分富里酸的溶解性有机碳，已被发现是自然配体在相对较高铜浓度，较低PH的溪水中与铜络合的一个重要因素 (Breault et al., 1996).Benedetti et al. (1995) 湖北理工学院 毕业设计（论文）外文文献翻译2主张说，在模型计算以及与二价铜离子的比较基础之上，腐殖质物质在铜的络合反应中也扮演了一个重要的角色。(Xue and Sigg, 1993).不直接的措施技术，包括配体交换法，DPCSV （即不同脉冲阴极汽提伏安法）， DPASV（即不同脉冲阳极汽提伏安法），已经被广泛接受用来确定游离金属离子的浓度，以及海水的络合参数(Bruland,1992
8、; Campos and Van den Berg, 1994; Donat et al., 1994; Donat and Van denBerg, 1992; Moffett, 1995; Moffett et al., 1997; Van den Berg, 1984).在瑞士湖中，我们已经应用了配体交换/阴极汽提伏安法来调查二价铜离子和铜的络合物，用配体交换/阳离子汽提伏安法来调查二价镉离子和镉的络合物。 (Xueet al., 1996; Xue and Sigg, 1993, 1998; Xue and Sunda, 1997). 我们的观察表明一系列强配体在较低浓度下，就能决定湖
9、水环境水平中铜、镉的种类。这些强配体的出现与生物活动有关。在现有的研究中，我们用了相同的技术，相同的总铜、总镉的浓度范围，比较了铜、镉分别与富里酸、腐殖酸和未被分级的湖水中的配体形成的络合物。并且，首次运用配体交换和伏安法来评价腐殖酸和富里酸的悬浮物。取得的结果有一定的文化价值。我们也曾尝试用实验中获取的参数，来评价富里酸、腐殖酸和更特定的配体与湖水中的铜、镉络合的相对重要性，同样，在富里酸和腐殖酸的文学可接触性研究上也运用了此模型。(Benedetti et al., 1995; Cabaniss and Shuman, 1988;Tipping, 1994).2.实验2.1 富里酸、腐殖酸
10、溶液的材料Suwannee河的富里酸简称SRFA取自 B. Voelker (Voelker andSulzberger, 1996);根据在Leenheer (1981)中描述的方法，J. Leenheer 已经将其隔离。这份材料之所以被选用，是因为它是比较具有代表性的淡水富里酸，也容易得到其金属络合物的数据用来比较。含有SRFA的溶液(0.2 mg/mL)，每周备用的都已准备好，并放入冷藏库中冷藏。C. J. 湖北理工学院 毕业设计（论文）外文文献翻译3Milne已经将纯净的泥炭腐殖酸(简称PPHA) 从英国地质学勘察队中调用过来。在最开始，还用了标准的IHSS分离法，在Wallingfo
11、rd, U.K配制了含有5.28 mg PPHA/ml的悬浮物备用 (Milne,et al., 1995). 悬浮物储存在冷藏库直至使用。质子和大量阳离子束参数，以及PPHA与铜、镉的络合特性，都在其他研究中被确定了(Benedetti et/al., 1995; Kinniburgh et al., 1996; Milne et al., 1995).在伏安法测定铜，镉种类之前，每天都要准备500ml的SRFA滴定溶液。这个溶液中含有6 mg FA/L, 0.01 MKNO3 and 6 mM HEPES (其中1MHEPES 来自备用方案).，根据有机碳元素组成 (Leenheer, 1
12、981)，富里酸溶液中的有机碳浓度（3.23 mg C/L，无缓冲剂）与富营养化的湖水中DOC很接近。为了确定Cu-HA 和 Cd-HA 络合物，每天在准备伏安法测量之前都要准备1 L PPHA 的溶液。HA溶液在pH7.8条件下含有0.01 MKNO3, 5 mM HEPES，1.32 mg HA/L用于铜络合，4.12 mg HA/L用于镉络合。铜络合中的HA浓度之所以较低，是因为在预备的实验中就显示，较高的HA浓度会产生不溶解的干扰。所有溶液(6 mg/L FA or 1.32 mg/L HA) 的确定都没有任何添加成分，那些添加不同浓度的邻苯二酚是为了减去铜的不稳定总高峰电流的冲突高峰
13、。2.2 湖水样品湖水样品来自瑞士的 Greifen, Sempach, and Lucerne 湖，还有意大利的Orta湖。这些湖泊之所以被选中，是因为其不同的营养状态和金属负荷条件具有代表性。Greifen湖位于苏黎世东北度，是一个高度富营养化的湖泊，其湖泊下层会呈现季节性的缺氧。Sempach湖是位于瑞士中部的一个富营养化的湖泊，其湖泊底层在夏天会进行人工曝气充氧，在秋天和春天真个湖泊都会混杂着被压缩的空气。Lucerne湖则是瑞士中部一个寡营养的湖泊。而Greifen, Sempach, and Lucerne 湖经观察其平均pH均呈中性（湖表层杨平中pH = 8.0 湖北理工学院 毕
14、业设计（论文）外文文献翻译40.3).Orta湖是位于意大利北部一个巨大的亚高山带湖泊，在1920至1960年代被工厂排放的铜和氨严重的污染过。这个湖泊在1989到1990年为治理其污染而投加过石灰，现在发现的时候，其湖面温水层的pH为7.0-7.5.投加石灰后，曾有大量的生物恢复讯号显示出来。有关于这个湖泊的具体描述细节已经被别的地方(Knauer et al., 1998)报道过。水的样品分别是来自Greifen, Sempach湖水的纵向断面最深点，Lucerne 湖水的纵向断面的 Kreuztrichter点，Orta湖的中心盆地区域。这些样品都是在Greifen, Sempach,
15、and Lucerne湖不同时间，不同深度采集的。详细的数据都在1995年春天的取样活动中被揭示出来了(Knauer et al., 1998).样品用Go-Flo 取样器（普通海洋工会，5L），然后转移到聚乙烯的瓶子里，在运送至实验室之后，用0.45um的微孔生物膜过滤，大约100ml的过滤液在用ICP-MS 方法(PerkinElmer SCIEX ELAN5000,Cu,Cd的检测下限分别为0.1 g/L , 0.005 g/L）来确定总的溶解性金属浓度时，立即用0.01M硝酸酸化了。另外一部分要保持在4 三天用以物种形成。所有的设备在接触样品之前，都要用0.01M 的硝酸和再蒸C馏水洗
16、涤。2.3 铜的络合物和DPCSV的确定游离的二价铜离子浓度的测定细节以及络合参数都在其他地方有被描述过(Xue and Sigg, 1993; Xue and Sunda, 1997).简单来说，这种方法基于样品中增加的邻苯二酚和自然配体的配体交换平衡。铜与邻苯二酚的络合是被一种叫吸附不同脉冲阴极溶出伏安法（简称DPCSV)测出来的。为了确保DPCSV测铜邻苯二酚的络合体方法的灵敏性，一定要用铜滴定来对每个单独的样品进行校准。其灵敏性可以从高浓度的含铜溶液，本质上就是充满自然配体的溶液的滴定曲线得来，铜与邻苯二酚的络合物产生与添加的铜浓度成比例。当一个样品用铜滴定时，可以通过测量到的铜-邻苯二酚络合体浓度进行平衡计算，从而得知任何一个滴定点铜离子和总铜浓度，而不是铜-湖北理工学院 毕业设计（论文）外文文献翻译5邻苯二酚络合体（Cu ,湖水中的自然物种或者腐殖酸溶液，富里酸溶液中腐殖酸络T合物、富里酸络合物，无机络合物）。然后，用化学平衡适应方案（简称FITEQL ，Westall
